近日，mgm美高梅79906任煜京副教授、覃勇教授团队在国际知名期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》（IF: 16.6）上发表题目为“Atomic Insights into Synergistic Nitroarene Hydrogenation over Nanodiamond-Supported Pt1-Fe1 Dual-Single-Atom Catalyst”的研究论文。本研究工作通过将Pt1单原子位点锚定在类酶Fe1-N4位点修饰的纳米金刚石（ND）表面，成功构筑了Pt1-Fe1/ND双单原子催化剂，并进一步以该催化剂为研究对象，在原子尺度下揭示了双金属位点协同催化芳香硝基化合物选择加氢反应的本质。
负载型金属催化剂在化学工业、能源转化和环境保护中发挥着重要作用。其中，具有明显协同效应的双金属催化剂在众多反应中表现出了优异的催化性能。迄今为止，大量研究表明在上述双金属位点中，贵金属通常是活性中心，而非贵金属则是通过几何/电子效应来调控贵金属活性中心，或通过与反应物/中间体相结合，进而参与催化反应。然而，由于传统双金属催化剂活性中心的不均一性，探究反应中协同催化效应的作用机制仍然是一个巨大的挑战。
近些年研究表明，以具有相对均一活性位结构的单原子催化剂为研究对象，可以使催化反应机制的研究（例如：配位环境和催化性能之间的构效关系、活性位点的演变过程、scaling relationship和有效结构描述符）更加直观。基于此，通过构筑具有异核双单原子位点的双金属催化剂，可以在原子尺度下揭示协同催化效应的本质。
图1. Pt1-Fe1双单原子位点协同催化芳香硝基化合物选择加氢反应示意图
近日，mgm美高梅79906任煜京副教授和覃勇教授团队在近两年Fe1/N-C单原子催化剂研究工作的基础上（Nano Res., 2022, 15, 5970-5976; Chem. Eng. J. 2023, 454, 3, 140382; ACS Catal., 2023, 13, 681-691; ACS Catal., 2023, 13, 3308-3316），发展了一种双单原子催化剂的合成策略。通过将Pt1单原子位点选择性锚定在类酶Fe1-N4位点修饰的纳米金刚石（ND）表面，成功构筑了Pt1-Fe1/ND双单原子催化剂。进一步结合光谱表征、反应动力学、DFT理论计算等手段，在原子尺度下阐明了该催化剂上Pt1-Fe1双单原子位点在芳香硝基化合物选择加氢反应中的协同催化机制。虽然相较于Pt纳米颗粒，Pt1-Fe1双单原子位点的氢气解离能力略差，但Pt1-Fe1双单原子位点比Pt纳米颗粒更有利于硝基的优先吸附活化，从而导致Pt1-Fe1/ND表现出更低的反应活化能。本工作一方面为构建具有均匀异核M1-M'1位点的双单原子催化剂的设计提供了新思路，另一方面以芳香硝基化合物选择加氢反应为研究对象，在原子尺度下揭示了Pt1-Fe1双单原子位点协同催化硝基选择性加氢的本质。
文章链接为：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307853。mgm美高梅79906硕士生邓鹏程和段江林为该论文共同第一作者，mgm美高梅79906任煜京副教授、覃勇教授、电子科技大学杨娜博士和德国莱布尼兹催化研究所Matthias Beller院士团队Haifeng Qi博士为共同通讯作者，mgm美高梅79906为第一单位。该研究工作得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金和中央高校基本科研基金等科研项目资助。
（文、图：任煜京；审核：杨慧）
